近日，環(huán)境學(xué)院贠延濱教授課題組在電還原CO₂方向取得最新研究成果，相關(guān)研究論文“Hydrophilic-hydrophobic Janus polybenzimidazole membrane electrode assemblies regulate hydrogen evolution for high efficient electrochemical CO₂ reduction”發(fā)表于膜技術(shù)領(lǐng)域類(lèi)一區TOP期刊《Journal of Membrane Science》（IF="9.5）。

膜電極組件（MEAs）電解槽是在商業(yè)電流密度下將CO₂電還原轉化為化學(xué)品和燃料的最具潛力的電解系統。抑制析氫反應（HER）是實(shí)現高效電化學(xué)CO₂還原反應（CO₂RR）的關(guān)鍵。此外，離子傳導膜作為MEAs的核心組件，實(shí)現離子在陰陽(yáng)極之間傳輸的同時(shí)在化學(xué)上隔離陰陽(yáng)極兩個(gè)半電池反應，它會(huì )影響CO₂RR的性能。然而，人們對離子傳導膜和抑制HER的關(guān)注卻很少。

圖1.PBI基MEA電解槽系統結構示意圖及反應過(guò)程

本研究構建了具有顯著(zhù)親/疏水不對稱(chēng)表面潤濕性的聚苯并咪唑（PBI）Janus膜，這種不對稱(chēng)性質(zhì)既能維持陰極疏水微環(huán)境，又能在CO₂RR過(guò)程中為陽(yáng)極液體和離子提供內在驅動(dòng)力。同時(shí)在PBI膜的基礎上構建了PBI基MEA電解系統（圖1）用于調節CO₂RR中的HER。通過(guò)調整膜的微觀(guān)結構和表面疏水性以及CO₂的進(jìn)料方式來(lái)調節HER，一方面干態(tài)CO₂的進(jìn)料方式可以阻止氣體中的水蒸氣在氣體擴散層的多孔結構中形成水膜；另一方面PBI Janus膜陰極側的疏水調控可以有效延緩親水側吸收的水在催化層表面的堆積，CO₂在氣體擴散電極表面積累形成氣體富集區，增加了催化層表面CO₂的濃度，促進(jìn)了氣-液-固三相界面的形成，從而抑制HER，產(chǎn)生優(yōu)異的FE_CO。因此，干態(tài)CO₂進(jìn)料方式下的p-PBI-HCF（親疏水Janus PBI膜）組成的MEA對HER有明顯的抑制作用，CO選擇性比p-PBI（海綿狀PBI膜）組成的MEA提高了6倍。與商用膜（FAA-3-50和Nafion115）相比，p-PBI-HCF在MEA中表現出更好的CO₂RR性能。在2.0 ~ 3.0 V下，p-PBI-HCF MEA電解槽的CO法拉第效率（FE_CO）保持在92%以上。最佳能效范圍在2.0 ~ 2.4V之間，此時(shí)，FE_CO接近100%。p-PBI-HCF在3V下提供92%的FE_CO和225 mA?cm^-2的電流密度（圖2）。這項研究為PBI系列膜電極的研究開(kāi)辟了一條新途徑，旨在指導未來(lái)PBI膜電極的優(yōu)化。

圖2.PBI基離子傳導膜組成的MEA的CO₂RR性能

本研究由北京林業(yè)大學(xué)贠延濱教授課題組與中國科學(xué)院化學(xué)研究所王麗華副研究員合作完成。贠延濱教授為通訊作者，論文第一作者為環(huán)境學(xué)院博士研究生仇智，北京林業(yè)大學(xué)為第一完成單位。本研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃（2023YFB4006202）的資助。

文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S037673882400259X?dgcid="coauthor